Când avea doar 23 de ani, George Simion colabora cu trei dintre cei mai cunoscuți artiști de hip-hop de la acea vreme, organizând concerte la Chișinău pentru a promova ideea unirii dintre Moldova și România.
În 2009, la doar patru ani de la terminarea liceului, George Simion era cunoscut printre protestatari pentru apetența sa unionistă și pasiunea pe care o avea pentru muzica hip-hop românească. Liderul AUR a contribuit la crearea unui album pe care s-au regăsit mai mulți artiști din zona muzicii urbane, precum Bitză, 1-Q Sapro sau Nimeni Altu. Pe același album s-a aflat și trupa Morometzii.
După „Uniți sub tricolor, numele lui Simion apare penun alt album – „Eternia”. Compilația, lansată de trupa Sangre, a apărut la Hades Records. Vocare liderului AUR poate fi ascultată pe cea de-a șaptea piesă de pe album, care se numește „Interludiu I”. La autor este trecut numele său, declarându-se la acea vreme membru al mișcării „Noii Golani”.
„E un eveniment caritabil. Am lansat un CD, ‘Uniți sub tricolor’, care costă 10 lei. Toți banii rezultați din vânzarea CD-urilor vor merge la liceul românesc din Tiraspol, ‘Lucian Blaga’. Ne vom urca în autocare și vom merge să sărbătorim alături de frații noștri la Chișinău ziua de 1 Decembrie. Acolo va avea loc lansarea CD-ului pentru Basarabia”, povestea George Simion într-un videoclip de promovare a evenimentului, în urmă cu 16 ani.
Citește și: Călin Georgescu, mesaj pentru Nicușor Dan: „Mă rog să fie un președinte înțelept pentru România”
George Simion a fost dat afară din Republica Moldova în martie 2009, când președinte era Vladimir Voronin, după o manifestare de comemorare a unirii Basarabiei cu România. Poliția a reținut împotriva lui Simion faptul că a încălcat ordinea publică.
În mai 2015, înaintea unui protest pro-unire, autoritățile de la Chișinău l-au declarat persoană indezirabilă, pe o perioadă de cinci ani. Interdicția expiră în anul 2028.
Cariera politică a lui George Simion a prins contur odată cu înființarea Platformei Unioniste Acțiunea 2012, o coaliție de organizații non-guvernamentale care militau pentru unirea României cu Republica Moldova. Prin intermediul acestei platforme, Simion a coordonat numeroase acțiuni civice șo manifesto pro-unire, consolidându-și poziția de lider al mișcării unioniste.
Un moment definitoriu a fost organizarea unui marș comemorativ de amploare la Chișinău în 2012, cu participarea a 7.000 de oameni, dedicat împlinirii a 200 de ani de la anexarea Basarabiei de către Imperiul Țarist.
În 2019, George Simion a făcut un pas important candidând ca independent la alegerile europarlamentare sub sloganul „România Mare în Europa”. Punctul culminant al carierei sale politice a fost înființarea partidului Alianța pentru Unirea Românilor (AUR) în același an.